近日，我组孙剑研究员和葛庆杰研究员团队在合成气制备不饱和含氧化合物研究方面取得新进展，通过碱金属调控的铁催化剂，实现了在温和条件下多碳醛和酮的合成。
多碳含氧化合物通常包括具有两个及以上碳原子的醇、醛和酮，可广泛用于燃料、燃料添加剂、表面活性剂、医药中间体、树脂、溶剂、涂料等领域。与传统的合成路线相比，由合成气直接制备含氧化合物是一条绿色、经济的合成路线。目前，该过程中含氧化合物的较低收率及醛酮类化合物的易加氢性限制了其工业化应用，导致该过程仍有巨大的挑战。
本工作中，我方团队构建了Fe-K协同的催化体系，可实现在温和条件下调控一氧化碳加氢产物为C2+醇或C2+醛酮，在170摄氏度反应条件下，含氧化合物选择性最高达到近70%，其中的88%为醛酮类化合物。实验研究表明，产物中醛酮和醇的转化过程与K助剂的电子、结构效应密切相关，适当K助剂的添加调变了铁的表面化学环境（富碳缺氢）及反应中间体。理论计算显示，调控C-O键非解离活性物种从Fe2C到Fe，可降低合成高碳醛酮的能垒。该工作为合成气转化制备多碳含氧化合物的产物调控中催化剂的设计和应用提供了新思路。
相关成果以“Highly Selective Production of Long-chain Aldehydes, Ketones or Alcohols via Syngas at a Mild Condition”为题，发表在《应用催化B：环境》（Appl. Catal. B: Environ.）上。该工作的第一作者是我组博士研究生徐晶。上述工作得到国家自然科学基金、中科院青促会、辽宁省“兴辽英才”计划等项目的支持。（文/图 徐晶）
