我组二氧化碳催化加氢合成异构烷烃研究取得新进展
发布时间：2018-09-28 08:08:09栏目类别：新闻动态
近日，我组（碳资源小分子与氢能利用创新特区研究组DNL19T3）孙剑和葛庆杰研究团队在CO2催化加氢合成异构烷烃研究方面取得新进展，相关研究成果以研究论文形式在美国化学会出版的ACS Catalysis上发表（DOI: 10.1021/acscatal.8b02267）。
以CO2为碳源，与可再生能源电解水产生的H2催化转化为高附加值的烃类化合物，不仅可实现CO2减排，还可解决对化石燃料的过度依赖及可再生能源的存储问题，具有重要的战略意义。精准调控C-O键活化和C-C键偶联是CO2加氢转化中非常具有挑战性的问题，是实现CO2高效转化利用的关键。该团队近年来通过设计多活性位催化剂，已经实现了CO2加氢直接转化制取汽油馏分烃(Nature Communications)，线性a-烯烃(Communications Chemistry)和低碳烯烃(Catalysis Science & Technology)。
在本工作中，位健、姚如伟等通过将Na−Fe3O4和HMCM-22分子筛耦合组成多功能催化剂，实现了逆水汽变换、C-C偶联和异构化三个串联反应的高效协同催化，成功将CO2和H2一步、高收率地合成了异构烷烃。当CO2单程转化率控制在26%左右时，CO选择性仅为17%，碳氢化合物中C4+烃选择性可达82%，而其中异构烷烃占比高达74%，时空收率可达105 mgiso gcat-1 h-1。研究表明，MCM-22分子筛具有的独特孔道结构和Brønsted酸性质促进了烯烃中间体向异构化反应方向进行，同时抑制了芳构化反应。此外，作者还对异构烷烃形成历程、分子筛失活原因、积碳形成本质以及分子筛再生方法进行了探讨。该工作为CO2加氢制取高碳烃催化剂的设计和应用提供了新思路。
上述研究工作得到了国家自然科学基金、中科院战略性先导科技专项和中科院青促会等项目的资助。（文/图 位健、姚如伟）
